学术科研
研究进展
当前位置: 首页 >> 学术科研 >> 科研成果 >> 研究进展 >> 正文

郭新闻教授课题组:Fe/Co-基催化剂促进CO2转化合成化学品系列工作研究进展



时间:2023-06-19 作者: 点击:[]

高效催化温室气体CO2转化合成高值化学品,是降低大气中CO2浓度,有效利用可再生能源并缓解温室效应的重要方案,同时也是降低对化石能源的消耗与依赖的有效策略。近期,9001诚信金沙精细化工国家重点实验室、智能材料化工教育部前沿科学中心、辽宁省“兴辽英才计划”高水平创新团队郭新闻教授课题组开展了高效Fe/Co-基催化剂的研制与相关构-效关系模型的解析与构建,研究成果已被Science Advance、ACS Catalysis、Applied Catalysis B: Environmental、Chemical Engineering Journal等国际著名期刊报道。

Fe-基与Co-基催化剂在促进CO2加氢合成烃类产物的反应中表现出优异性能。郭新闻教授团队深入研究了Fe/Co-基催化剂反应条件下的结构演变与构-效关系,相关研究成果近期发表在国际顶级综合类期刊Science Advance上。

其中,郭新闻教授团队在前期关于Fe基催化剂合成方法(Ind. Eng. Chem. Res. 2019, 58, 4017-4023)、活性物相(Catal. Today 2021, 317, 162-170)、尺寸效应(ACS Catal. 2020, 10, 7424-7433)、助剂效应(ACS Sustain. Chem. Eng. 2018, 6, 10182-10190)等方面的研究基础上,针对反应过程中Fe物种复杂多变的问题,与美国莱斯大学Thomas Senftle教授、香港中文大学宋春山教授、大连化学物理研究所刘伟研究员、傅强研究员等课题组合作,利用多重(准)原位表征技术与DFT计算相结合,揭示了Fe基催化剂在CO2加氢反应气氛下独特的结构演变机制与表面“氧化-碳化”的动态平衡,得到CO2加氢合成C2+烃反应稳定条件下的Fe3O4@(Fe5C2+Fe3O4)催化模型(图1)。相关工作发表在Sci. Adv. 2022, 8, eabm3629,第一作者为2016级博士朱杰。

图1. Fe基催化剂在CO2加氢反应中的结构演变

碳化钴(Co2C)催化剂在CO2加氢高值转化中起到关键作用,其快速合成与稳定具有重要意义。郭新闻教授团队在前期关于金属碳化物研究工作(ACS Catal. 2020, 10, 7424-7433,Catal. Today2021, 371, 142-149)的基础上,提出了碱金属助剂修饰-反应气氛诱导碳化策略,研制了一种可在CO2加氢反应中快速原位合成,并具有优异C2+烃选择性的Co2C催化剂。利用近常压系统中的准原位XPS光谱、高压原位XRD等测试技术与理论计算相结合,揭示了适量H2O加入对原位碳化与Co2C催化剂稳定的促进作用,初步厘清了相关的H2O-促合成机制,实现了Co2C催化剂高效、稳定地促进CO2加氢转化合成高值C2+烃,催化剂寿命超过200小时(图2)。相关工作发表在Sci. Adv. 2023(10.1126/sciadv.adg0167)上,第一作者为2019级博士生王明瑞。

2. Co2C催化剂在CO2加氢反应中的结构演变与H2O-促合成

郭新闻教授团队针对Fe/Co-基催化剂的高效设计与精准合成开展了一系列工作(图3)。其中,采用“双重优化”设计策略,合成了一种具有原子分散Fe位点的新型二维MOF光催化剂:Fe/Ti-BPDC;其独特的电子转移机制为反应提供高比例的有效光生电子,实现了高活性高选择性的光催化CO2还原制甲酸。提出Co-基催化剂的晶相调控与价态调控两种策略,实现了在面心立方晶相Co催化剂与空间限域的CoO催化剂上高效的逆水煤气反应与C2+烃产物的选择性合成。上述工作分别发表在Appl. Catal. B 2023, 327, 122418、Appl. Catal. B 2022, 315, 121529Chem. Eng. J 2022, 446, 137217上,第一作者分别为2017级博士何潇宇、博士后李文慧与2019级博士生王明瑞。

3. Fe-基催化剂(A)与Co-基催化剂(B)的可控合成及其在催化CO2高值转化中的应用

相关研究成果得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金(面上项目、青年基金)、辽宁省“兴辽英才”计划、中央高校基本科研业务费、新疆维吾尔自治区重大科技专项等资助支持。

课题组微信公众号:

(能源催化新材料与新过程)

9001诚信金沙郭新闻课题组长期招收博士后、博士研究生、硕士研究生和本科生,欢迎具有化学、化工、材料背景,对纳米材料、分子筛催化、计算化学、多相催化、催化剂表征感兴趣的有志之士加入研究团队。

联系方式:guoxw@dlut.edu.cn

上一条:梁长海教授团队在油品和化学品常压超深度脱硫领域取得新进展 下一条:精细化工国家重点实验室实现光活化抗癌药物体内自组装

关闭