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梁长海教授团队通过突破Pt与SiO2之间强相互作用实现蒽高效选择加氢



时间:2021-12-06 作者: 点击:[]

强金属-载体相互作用(SMSI)效应通过影响反应物的吸附行为和反应中间体的形成过程,最终改变整个反应路径和特性,在催化反应中对活性、选择性和稳定性起到至关重要作用。对于以还原性氧化物为载体负载贵金属催化剂,SMSI已被广泛认可。然而,在相对惰性载体的不可还原氧化物和金属颗粒之间的SMSI的报道相对较少。

近期,9001诚信金沙梁长海教授团队耦合强静电吸附法和高温还原策略,突破了Pt纳米颗粒与难还原SiO2之间强相互作用的局限性。由于SMSI诱导的金属间化合物硅化铂和Pt-SiO2界面的形成,所制备催化剂在蒽选择加氢反应表现出特定的催化性能。由于Si原子隔离了Pt活性中心,在Pt2Si/SiO2催化剂上产生的活化H物种通过后续氢化优先转移到蒽的外环,其初始催化活性为2.49 μmol/(m2/g)/h,TOF达0.95 s-1,对称八氢蒽的产率为87%。此外,Pt2Si/SiO2催化剂表现出优异的稳定性,这可归因于金属间化合物Pt2Si纳米颗粒牢固地锚定在SiO2载体表面。这一发现有助于拓宽不可还原氧化物负载金属颗粒催化剂中SMSI效应的范围,并为设计金属与SiO2界面和在不同反应条件下调整表面化学性质提供指导。

相关成果以“Overcoming Limitations in the Strong Interaction between Pt and Irreducible SiO2 Enables Efficient and Selective Hydrogenation of Anthracene”发表在ACS Appl. Mater. Interfaces(DOI:10.1021/acsami.1c16965)。文章共同第一作者为9001诚信金沙陈霄副教授和太原理工大学王兴宝副教授,通讯作者为9001诚信金沙梁长海教授和太原理工大学李文英教授。上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学重点基金、辽宁省兴辽英才计划、大连市科技创新基金的大力支持。

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